本研究では、走査透過電子顕微鏡（STEM）内で材料の熱輸送特性をナノスケールで評価する独自の計測技術「STEM-based Thermal Analytical Microscopy（STAM）」の開発を進めています。従来のSTAM法では、収束電子線を局所熱源として試料を加熱し、試料に接触させた独自のナノ熱電対によって温度変化を検出します。電子線の照射位置を走査しながら熱電対の温度応答を記録することで、定常熱伝導状態における熱の伝わり方をSTAM像として可視化できます。

例えば、高熱伝導性フィラーを低熱伝導性樹脂中に分散させた放熱用複合材料では、フィラー、樹脂および両者の界面を通る熱輸送経路を、電子顕微鏡像と対応付けて解析することが可能です。これにより、材料の微細構造、組成、結晶粒界、異相界面などが局所的な熱輸送に及ぼす影響を、同一試料・同一観察領域で評価できます。

一方、従来のSTAM法では、電子線照射によって試料に入力される熱量が、試料厚さ、組成、密度および加速電圧などに依存するため、定量的な熱物性評価には電子線による発熱量を考慮した解析が必要でした。そこで現在は、静電シャッターを備えたElectrostatic Dose Modulatorを透過電子顕微鏡に導入し、電子線を任意の周波数でパルス化することにより、TEM試料中に周期的な温度波を発生させる「パルスSTAM（p-STAM）」法の開発を進めています。

p-STAM法では、パルス電子線によって発生した微小な温度変化をナノ熱電対で検出し、ロックインアンプを用いて温度波の振幅および位相を高感度に測定します。特に、温度波の位相変化は入力熱量の絶対値に直接依存しにくいため、電子線加熱量の不確かさの影響を低減しながら、TEM薄膜試料の熱拡散率を定量的に評価できます。

これまでに、サファイアなどのモデル材料を用いて測定原理を検証するとともに、セラミックス、熱電材料、金属および複合材料を対象として、熱拡散率、熱伝導の結晶方位依存性、結晶粒界における熱輸送の変化、異相界面の熱抵抗などの評価を進めています。また、HAADF-STEM観察、電子回折および元素分析と組み合わせることで、局所的な構造・組成と熱輸送特性との相関を解析できる点も、本手法の大きな特徴です。

本研究では、電子顕微鏡による高空間分解能の構造・組成解析と、温度波を利用した定量的な熱物性計測を融合することにより、半導体、熱電変換材料、セラミックス、放熱用複合材料などにおけるナノスケール熱輸送機構を明らかにし、高効率な熱制御材料およびデバイスの設計指針を提供することを目指しています。